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鲁统部教授团队在缺位单原子催化剂的可控合成及其高效电催化还原二氧化碳方面取得重要进展
2019-11-05 10:20   审核人:

化石能源的大量使用导致大气中二氧化碳浓度不断升高,从而带来严重的气候和环境问题。通过光电催化将二氧化碳还原为有用的化工原料和燃料,以减少二氧化碳排放量,近年来引起人们的广泛关注。电催化还原二氧化碳被认为是一种清洁且有潜力的二氧化碳转换方式,其中具有高还原电流密度和高选择性催化剂的合成是实现其工业应用的关键。最近,单原子催化剂因其百分之百的原子利用率和优异的催化性能,在电催化二氧化碳还原领域备受青睐。如何通过调控金属原子的配位环境,提高单原子催化剂电还原二氧化碳的性能是该领域的研究热点和难点。

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近日,我校新能源材料与低碳技术研究院鲁统部教授、卢秀利讲师和上海光源司锐研究员合作,通过在前驱物中同时引入含氧和含氮配体,并与镍离子一起通过高温煅烧,可控合成了具有缺陷位的单原子镍催化剂(Ni-N3-V)。与不含缺陷位的Ni-N4单原子催化剂相比,Ni-N3-V中缺陷位的存在显著提高了其电催化还原CO2为CO的催化活性,在-0.9 V vs RHE下,CO2还原电流密度高达65 mA/cm2,法拉第效率大于90%,并获得目前最高的转化频率1.35×105h-1。理论计算表明,缺陷的引入使Ni-N3-V具有最优的CO2转换为COOH*和CO脱附的自由能,从而促进了CO2的还原。该研究为可控合成具有缺陷位的单原子催化剂开辟了新路径,为进一步优化单原子催化剂的催化性能提供了新思路。

该研究成果以“Control Synthesis of Vacancy-Defect Single-Atom Catalyst for Boosting CO2Electroreduction”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed.上DOI: 10.1002/ange.201912458;全文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201912458?af=R)。我校2019级直博士生荣鑫与研究院王红娟讲师为论文共同第一作者,卢秀利老师、司锐研究员和鲁统部教授为论文共同通讯作者,天津理工大学为论文第一完成单位。

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